Maximilian Peter

Werdegang

Forschungsprojekt

Multiskalen-Modellierung: Mesoskopische Modellierung heterogen katalysierter Reaktionen

Übersicht

Mit einer Jahresproduktion von 35 Mio. Tonnen gehört Methanol zu den wichtigsten Basischemikalien in der chemischen Industrie. Traditionell dient es hauptsächlich als Ausgangsstoff für die Herstellung von Formaldehyd, Methyl-tertiär-Butylether und Essigsäure. Allerdings gewinnt Methanol auch immer mehr an Bedeutung als Treibstoff und Wasserstoffspeicher. Heutzutage wird Methanol großtechnisch an Cu/ZnO/Al2O3-Katalysatoren hergestellt. Ein tieferes Verständnis der während der Synthese an der Katalysatoroberfläche ablaufenden Prozesse verspricht ein  großes Einsparungspotential bei der Methanol-Produktion und somit auch die Eröffnung neuer Anwendungsgebiete. Eine Modellierung auf mesoskopischem Niveau beinhaltet eine genaue Beschreibung der Elementarschritte, deren Parameter dabei physikalisch sinnvoll abgebildet werden. Über einen Ansatz der mikroskopischen Reversibilität und unter Zuhilfenahme der statistischen Thermodynamik werden die zu bestimmenden Parameter des Modells möglichst gering gehalten. Dieser Ansatz zur Modellierung der Methanol-Synthese bietet hierbei die Möglichkeit sowohl transiente Vorgänge, als auch Extrapolationen über ein breites Spektrum an Reaktionsparametern richtig darzustellen.

Modellierung

Im Modell wird die Wassergas-Shift-Reaktion durch den Redoxmechanismus abgebildet. Wasser wird zunächst am Katalysator adsorbiert und zersetzt sich auf der Oberfläche. Das Sauerstoffatom erzeugt anschließend mit adsorbiertem Kohlenstoffmonoxid Kohlenstoffdioxid. Durch sukzessive Hydrierung des adsorbierten Kohlenstoffdioxids wird letztendlich Methanol gebildet. Daraus ergeben sich 13 Elementarreaktionen, welche im Modell zu berücksichtigen sind.
Zunächst werden thermodynamische Größen wie Gibbs-Energie, Enthalpie und Entropie, unter Berücksichtigung von Translation, Rotation, Vibration und Grundzustandsenergie der einzelnen Moleküle, berechnet. Eine grundlegende thermodynamische Analyse zeigt gute Übereinstimmung mit sowohl globalen Ansätzen als auch experimentellen Daten. Die einzelnen Reaktionen werden nach dem Langmuir-Hinshelwood-Mechanismus implementiert, wobei im Vorfeld keine Annahmen bezüglich der reaktions-limitierenden Schritte gemacht werden. So können zum Beispiel die Verläufe der Oberflächenbedeckungen an Reaktanden während des Anfahrvorgangs eines isothermen Festbettreaktors bis zu einem stationären Zustand dargestellt werden. Hierbei könenn zusätzlich die Unterschiede in den exponierten Kupferoberflächen (111/110/100) berücksichtigt werden.

Ausblick

Die Modellierung temperaturgesteuerter Oberflächenreaktionen unter Normaldruck bietet die Möglichkeit einzelne Schritte des Modells genauer zu untersuchen. So können die kinetischen Daten der Teilreaktionen präziser bestimmt werden. Darüber hinaus soll das Modell um die Katalysatordesaktivierung erweitert werden. Das hier vorgestellte Modell bietet alternative Ansatzmöglichkeiten zu den konventionellen Potenzansätzen zur Beschreibung der Aktivitätsabnahme.

Publikationen

• West, R. M.; Liu, Z. Y.; Peter, M. & Dumesic, J. A., Liquid alkanes with targeted molecular weights from biomass-derived carbohydrates. ChemSusChem 2008, 1, 417-424
• West, R. M.; Liu, Z. Y.; Peter, M.; Gärtner, C. A. & Dumesic, J. A., Carbon-carbon bond formation for biomass derived furfurals and ketones by aldol condensation in a biphasic system.,Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 2008, 296(1-2), 18-27.